近期,浙江大学能源工程学院动力机械及车辆工程研究所吴锋教授课题组在化工领域国际权威期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》(ZJU TOP)发表文章:“Experimental Investigation on N2O Formation during the Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3 over Cu-SSZ-13”,系统阐述了课题组在柴油机SCR后处理系统中强温室气体N2O的生成特性及微观机理,研究成果对柴油机后处理系统优化改进具有重要意义。
N2O俗称“笑气”,是《联合国气候变化框架公约》公认的温室气体,其产生的温室气体时等量CO2的298倍,同时N2O可在大气中停留150年左右,并可扩散到平流层破坏大气臭氧层。柴油机原机排放产生的N2O微乎其微,在加装多催化协同耦合后处理系统后,虽然有效降低柴油机NOx、PM等排放,但与此同时也带来了N2O二次排放问题。
标准SCR与快速SCR条件下NOx、NH3转化效率及N2O生成特性
在Cu-SSZ-13分子筛SCR催化剂上,N2O在高低温下存在不同的生成机理,从而导致在标准SCR与快速SCR条件下N2O生成随着温度呈现明显的双峰特性。此外,在快速SCR条件下,由于NO2的存在,N2O整体生成水平明显高于标准SCR条件,在200℃可达35ppm。
NH4NO3分解过程红外试验结果
在低温(低于350℃)下,NH3与NOx在催化剂表面反应生成NH4NO2,NH4NO2可被进一步氧化生成NH4NO3,NH4NO3可直接分解生成N2O,在标准SCR条件下,NH4NO3主要在催化剂表面Cu(OH)+活性位上生成。此外,在快速SCR条件下,NO2存在时,NH3可以直接与NO2歧化反应生成的NO3-反应生成NH4NO3,这一过程也可以在催化剂表面Al(OH)+上进行。因此,当NO2存在时,Cu-SSZ-13催化剂有更多的N2O生成。
此外,文章进一步探究了柴油机尾气成分(氨氮比,NO2/NOx比例、O2浓度和H2O浓度)对高低温下N2O生成特性的影响规律,为柴油机后处理系统改进优化从而在保证NOX转化效率的前提下降低N2O排放水平提供试验与理论依据。
该研究受到国家重点研发计划、ZJU-UIUC研究项目的资助,研究还得到了中科院生态环境研究中心的帮助。论文第一作者为能源工程学院车辆所2016级博士研究生刘彪,通讯作者和第二作者为吴锋教授课题组教师姚栋伟博士。感谢能源工程学院以及车辆所各级领导、专家老师们对课题组的长期大力支持!